Этот ученый известен своими исследованиями в разных областях математики, а также научными изысканиями по общей теории относительности и квантовой теории; он же автор теории твисторов.
Еще в 1955 году в студенческие годы Пенроуз переизобрел псевдообращение. Тремя годами позже в Кембридже Пенроуз получил степень доктора философии. В 1965 году в Кембридже Пенроуз доказывает, что сингулярности, подобные существующим в чёрных дырах – это результат гравитационного коллапса угасающих больших звезд. Ему принадлежит разработка теории твисторов, суть которой заключается в геометрическом отображении пространства Минковского на четырёхмерное сложное пространство. Пенроуз также выдвинул гипотезу так называемой «космической цензуры». По его мнению, свойства вселенной не допускают наблюдение непредсказуемости, закрывая сингулятивности горизонтами событий. В 1974 году он изобрел мозаику, которая сегодня носит его имя. При помощи двух плиток Пенроузу удалось замостить бесконечную плоскость узором, который не повторялся. Однако самым важным научным достижением Пнроуза является изобретение спиновых сетей.